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Tenue des verres R7T7



Comment évaluer la tenue des déchets vitrifiés sur des millénaires ?

L’énergie nucléaire serait-elle une industrie propre ? L’affirmation est politiquement peu correcte. Pourtant, si les matériaux destinés à conditionner les matériaux les plus radioactifs tiennent leurs promesses, ce pourrait bien être la vérité. Retenus dans une gangue vitreuse, aucun de ces atomes ne pourrait atteindre nos estomacs ou nos poumons avant une éternité. Peu de gestions de déchets peuvent en dire autant, mais c’est le lot de bien des réalités de se frayer lentement un chemin pour être reconnues !

Scientifiques et ingénieurs ont mis au point des verres destinés à emprisonner durant des milliers d’années la radioactivité des déchets les plus radioactifs des centrales nucléaires : les verres borosilicatés appelés R7T7. Ces verres à base de silicium et de bore, fabriqués et utilisés à la Hague, sont considérés par la communauté internationale comme le meilleur matériau industriel produit jusqu’à présent pour confiner les déchets de haute activité issus du traitement des combustibles usés. L’évaluation de leur résistance sur de très longues durées fait l’objet d’études poussées. La prise de conscience par l’opinion des résultats obtenus apaiserait des inquiétudes légitimes et des préjugés. Une gestion efficace de ces déchets radioactifs bénéficierait d’une meilleure compréhension des problèmes rencontrés et des solutions proposées.

Une légère variation des propriétés
En 10 000 ans, un déchet vitrifié R7T7 accumulera un nombre faramineux de désintégrations alpha : 10 à la puissance 19 par gramme. Au laboratoire, on peut accumuler des doses du même ordre sur quelques années en dopant des échantillons de verres de nature similaire avec du curium-244. La figure montre que la variation du volume d’échantillons de verres soumis à de telles irradiations est faible et se stabilise à une valeur de 0,6% au delà de 20% de la dose à 10 000 ans. D’autres propriétés comme la dureté, la fragilité du verre, la résistance à l'eau suivent une évolution similaire.
CEA : 'Long-term behavior of vitrified waste packages-, I.Ribet et al, Global 2009, 9038

La matière vitreuse des verres R7T7 est soumise en son sein à l’irradiation des produits de fission et des actinides mineurs, principaux constituants des déchets vitrifiés de haute activité. La désintégration alpha des actinides mineurs est responsable de déplacements atomiques dans la structure du verre, ainsi que de l'accumulation d'hélium dans le matériau.

Comment garantir le comportement de verres conçus pour durer plus longtemps que ce qui nous sépare des plus anciens pharaons. Comment évaluer sur le temps court dévolu à une expérience leurs performances sur de si longues durées ? Quel est l’effet de l'accumulation de désintégrations sur la matière vitreuse? Résiste-t-elle au lessivage de l’eau ? Jusqu’à que point peut-on augmenter la concentration d'actinides mineurs pour réduire le volume des déchets ?

Un programme de recherche a été développé pour répondre à ces questions. Ingénieurs et physiciens disposent de plusieurs cordes à leur. Des outils de calculs très puissants ont d’abord été développés avec des modélisations très approfondies. Les résultats de ces simulations doivent être confrontés aux résultats d’expériences faites au laboratoire ou aux données fournies par des verres très anciens légués par la nature.

Lessivage de l’eau : formation d’un gel protecteur
Un colis de déchets vitrifiés dégradé pourra se trouver exposé à l’action de l’eau (vignette). La figure montre l’image au microscope électronique à balayage d'un échantillon de verre R7T7 altéré par un séjour de 4 mois dans de l'eau à 150 ° C et pure au départ. On observe une couche externe de « phyllosilicates » (précipité de la solution), un gel poreux formé par la condensation in situ et le verre sous-jacent resté vierge. La forte capacité de rétention de ce gel ralentit la dispersion des actinides mineurs. La dégradation se stabilise sauf en cas de débit d'eau très important, auquel cas la dégradation se poursuit en profondeur.
CEA :'Long-term behavior of vitrified waste packages-, I.Ribet et al (Global 2009)

Expérimentalement, on cherchera à faire subir aux verres en peu de temps l’épreuve de la radioactivité qu’ils subiront étalée sur des millénaires. Une méthode consiste à bombarder de minces disques de verres borosilicatés par un faisceau intense d’ions (Kr, Au, He). Une dose élevée d’irradiation est ainsi accumulée dans une fine couche à la surface du verre, dont on analyse l’effet.

Une autre méthode consiste à doper le verre borosilicaté avec du curium-244. Le curium-244 est un actinide mineur très radioactif dont la désintégration est relativement rapide (période de 18,1 ans). On obtient ainsi au bout de 3 à 4 ans dans un échantillon enrichi au curium autant de désintégrations produites qu’en 10 000 ans dans le verre standard d’un conteneur de déchets destiné au géologique profond .

La confrontation des simulations et des approches expérimentales ont permis de mesurer le comportement macroscopique et l’évolution de la structure du verre R7T7 sous l’effet de l’auto-irradiation.

Les effets à notre échelle sont rassurants Une faible évolution des propriétés du verre est constatée au cours de l'accumulation de désintégrations alpha. Sa densité diminue légèrement, mais il n'est pas fragilisé par la dose reçue, sa dureté est accrue. Au dessus d’une irradiation accumulée représentant 20 % de l’irradiation subie en 10 000 ans (2x10 à la puissance 18 ou 2 milliards de milliards de désintégrations par gramme de verre), une limite semble atteinte et les propriétés n'évoluent plus.

Liées à l’évolution des propriétés du verre, certaines modifications des caractéristiques de sa structure sont observées comme une diminution des liaisons des atomes de bore. Une nouvelle structure semble résulter de la réorganisation du verre à la suite d’événements balistiques. La structure du verre et l’évolution des propriétés macroscopiques se stabilisent une fois l’ensemble du verre endommagé par les événements balistiques.

Modifications limitées de la structure du verre
Durant leurs parcours les rayons alpha mettent en mouvement des noyaux d'atomes de la structure du verre. Lors de ces évènements dits "balistiques", des atomes sont déplacés, des liaisons atomiques rompues, la structure du verre altérée. La technique de la spectroscopie Raman qui fournit des informations sur la structure moléculaire d’un milieu, indique l’importance de ces altérations. La comparaison d’un spectre Raman obtenu avec un verre dopé au curium en début d’irradiation et après avoir subi une dose équivalente à 10 000 ans, permet d’estimer les effets de cette dose sur la structure du verre. La similarité des deux courbes montre que la structure du verre reste globalement la même et que ce dernier garde l’essentiel de ses propriétés.
CEA : Irradiation Stability of R7T7-Type Borosilicate Glass, S.Peuget et al, Global 2009

Par ailleurs, les résultats de ces études ne révèlent aucun effet mesurable spécifique résultant de la production d'hélium dans le verre jusqu'à la dose maximale atteinte à ce jour d’une irradiation à 10 000 ans (10 puissance 19 désintégrations alpha par gramme de verre). Plus généralement, les données acquises établissent que les propriétés du verre R7T7 ne seraient pas modifiés jusqu’à cette dose et ne remettent pas en cause le comportement du verre à long terme.

Sources :
-Long-term behavior of vitrified waste packages, I.Ribet et al, Proceedings of Global 2009, 9038
'Irradiation Stability of R7T7-Type Borosilicate Glass', S.Peuget et al, Proceedings of Global 2009, 9254